[ Article ]

Journal of Hydrogen and New Energy - Vol. 37, No. 2, pp.137-143

ISSN: 1738-7264 (Print) 2288-7407 (Online)

Print publication date 30 Apr 2026

Received 19 Mar 2026 Revised 30 Mar 2026 Accepted 31 Mar 2026

DOI: https://doi.org/10.7316/JHNE.2026.37.2.137

고분자 전해질막 연료전지용 기능화된 자기조립 3차원 그래핀 다공성 유로

이길원¹ ; 김지민²^{, †}

1현대엔지비
2한국교원대학교

Functionalized Self-Assembled Three-Dimensional Graphene Porous Flow Fields for Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells

GIL WON LEE¹ ; JI MIN KIM²^{, †}

1HYUNDAI NGV, Next Generation Vehicle Research Building, 1 Gwanak-ro, Gwanak-gu, Seoul 08826, Korea
2Department of Technology Education, Korea National University of Education, 250, Taeseongtabyeon-ro, Gangnae-myeon, Heungdeok-gu, Cheongju-si, Chungcheongbuk-do 28173, Korea

Correspondence to: ^† jmkim@knue.ac.kr

Abstract

In this study, a Self-assembled Three-dimensional Graphene (STG) flow field for polymer electrolyte membrane fuel cells was functionalized by Nafion ionomer coating to improve wettability. The Nafion-coated STG (N-STG) exhibited improved cell performance compared with the bare STG flow field and electrochemical impedance spectroscopy revealed reduced ohmic and polarization resistances. Furthermore, nanoindentation results revealed changes in the mechanical properties of N-STG, suggesting a possible explanation for the reduction in ohmic resistance. These findings suggest that Nafion coating is an effective strategy for improving the performance of STG flow fields in fuel cells.

Keywords:

PEMFC, Self-assembled Three-dimensional Graphene(STG), Porous Flow Field, Wettability, Nanoindentation

키워드:

고분자 전해질막 연료전지, 자기조립 3차원 그래핀, 다공성 유로, 젖음성, 나노압입

1. 서 론

무공해 동력원에 대한 수요가 증가함에 따라, 고분자 전해질막 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells, PEMFC)는 친환경성, 낮은 작동 온도, 짧은 기동 시간, 높은 출력 및 전류 밀도와 같은 장점으로 인해 수송용 구동 시스템과 고정형 발전 시스템 분야에 폭넓게 적용되고 있다. 단일 고분자 전해질막 연료전지 시스템은 엔드플레이트, 기체확산층(Gas Diffusion Layer, GDL), 막전극접합체(Membrane Electrode Assembly, MEA), 개스킷, 그리고 분리판으로 구성된다. 이들 구성요소 중 분리판은 막전극접합체를 물리적으로 지지하고 전자의 이동 경로로 작용한다는 점에서 가장 핵심적인 부품 중 하나로 인식된다. 또한 분리판은 자체 유로를 통해 반응가스를 공급하고 생성된 물을 제거하는 중요한 역할을 수행한다. 이와 같이 반응가스의 균일한 공급과 효율적인 물 관리가 장치 성능을 결정하는 주요 인자라는 점을 고려할 때, 유로의 효과적인 설계는 높은 장치 성능을 달성하기 위한 필수 요소라 할 수 있다^1,2).

일반적으로 사행형 채널(Serpentine channel) 구조의 유로가 연료전지 시스템에 널리 사용되어 왔으나, 이러한 사행형 채널 유로의 대안으로 다공성 유로가 대체 설계로 제안되었다. Kumar와 Reddy³⁾가 다공성 유로의 사용이 연료전지 성능을 향상시킬 수 있음을 실험적으로 제시한 이후, 다수의 후속 연구에서도 다공성 유로가 기존 채널형 유로의 대안이 될 수 있음이 보고되었다^4-8).

기존 보고들에 따르면, 고분자 전해질막 연료전지 시스템에 다공성 유로를 적용할 때 고려해야 할 주요 인자는 유로의 젖음성(Wettability)이며, 이는 연료전지 시스템의 물질전달 저항에 직접적인 영향을 미친다. Park 등⁴⁾은 3차원 다공성 그래핀 폼의 소수성이 물 제거 능력 측면에서 장점을 가지며, 이로 인해 물질전달 손실이 감소한다고 보고하였다. 또한 Tseng 등⁵⁾은 다공성 유로의 소수성이 연료전지 시스템의 플러딩(Flooding)을 방지할 수 있다고 보고하였다. 이러한 선행연구들을 종합하면, 다공성 유로의 소수성은 물질전달 손실을 감소시키기 위해 필수적인 특성임을 알 수 있다.

그래핀은 우수한 기계적·전기적 특성뿐 아니라 내식성으로 인해 큰 주목을 받아왔으며, 이에 따라 다수의 연구에서 그래핀을 연료전지의 유로에 적용하였다^9-12). 일반적으로 유로에 그래핀 소재를 적용하는 방법은 화학기상증착법(Chemical Vapor Deposition, CVD)을 통해 수행된다. 그러나 본 연구진은 환원된 산화 그래핀(Reduced graphene oxide, rGO) 콜로이드와 첨단 비등법(Advanced Boiling Method, ABM)을 사용하여 제작한 자기조립 3차원 그래핀(Self-assembled Three-dimensional Graphene, STG) 구조를 고분자 전해질막 연료전지 시스템의 유로에 적용한 연구를 보고한 바 있다^7,8). ABM은 어떠한 골격 구조도 없이 STG 구조를 형성할 수 있는 간단한 분무 코팅 공정이며, 이에 대한 내용은 실험 방법에서 서술하였다.

그러나 앞서 언급한 인자, 즉 젖음성 측면에서 볼 때, STG는 연료전지 유로에 적용하기에는 다소 부적절한 특성을 나타내며, 따라서 추가적인 개선이 필요하다. 이에 본 연구에서는 소수성 특성을 부여할 수 있는 나피온 이오노머(Nafion ionomer)를 간단한 스핀 코팅 공정을 통해 STG 유로 표면에 코팅하여 특성을 개질하였다. 또한 나피온 이오노머 코팅을 통한 연료전지 성능 향상 메커니즘을 규명하기 위해 에너지 분산형 분광분석법(Energy-dispersive X-ray spectroscopy, EDS), 접촉각 측정, 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS) 분석을 포함한 다양한 물리화학적 분석을 수행하여 STG 유로의 특성을 평가하였다.

2. 실 험

2.1 나피온 이오노머가 코팅된 STG 유로 제작

본 연구에서는 앞서 보고된 논문에 기재된 실험 방법과 동일한 방법으로 rGO 콜로이드를 제조하였고, ABM 방식을 활용하여 SUS316L 재질의 분리판에 STG 유로를 제작하였다. rGO 콜로이드의 제조법 및 STG 제작용 장치의 구성과 STG의 주사전자현미경 이미지, Raman 분광법 분석, X선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS) 등의 다양한 분석 결과는 본 연구진의 선행연구에서 확인할 수 있다¹³⁾.

STG에 대한 나피온 이오노머 코팅 효과를 보다 명확히 관찰하기 위해, 나피온 이오노머를 각각 0.1 wt%, 1 wt%, 5 wt% 농도가 되도록 에탄올에 희석하였다. 이후 제조된 나피온 이오노머 용액 800 μL를 STG 전체 표면에 균일하게 도포한 후, 500 rpm에서 10초, 이어서 1500 rpm에서 180초 동안 연속적으로 스핀 코팅을 수행하였다. 스핀 코팅 후에는 잔류 에탄올을 제거하기 위해 나피온 이오노머가 코팅된 STG 유로(N-STG)를 갖는 분리판을 10분간 오븐 건조하였다.

2.2 PEMFC 구동 및 EIS 분석

2.2.1 막전극접합체의 제조

애노드와 캐소드 전극은 Johnson Matthey에서 구매한 백금/탄소 촉매 분말과 Sigma-Aldrich에서 구매한 나피온 이오노머 용액(5 wt%, 밀도: 0.874 g mL⁻¹)을 혼합하여 제조한 촉매 용액을 분사함으로써 제작하였다. 양 전극에서 건조 후 기준으로 나피온과 백금/탄소의 총질량 대비 나피온 이오노머의 함량은 23%로 고정하였다. 혼합 용액은 초음파 처리한 후 나피온 211 막 표면에 직접 분사하였다. 애노드와 캐소드 양측 전극의 활성 면적은 각각 5 cm²였으며, 촉매 담지량은 0.2 mg cm^-2였다.

이후 촉매가 코팅된 전해질막(Catalyst-coated membrane)의 촉매층 내 잔류 용매를 증발시키기 위해 상온에서 12시간 이상 건조하였다. 막전극접합체는 미세다공층이 포함된 기체확산층(SGL 39BB) 및 테플론형 개스킷과 함께 애노드 및 캐소드 측에 조립하였다.

2.2.2 고분자 전해질막 연료전지 구동

본 연구에서는 캐소드 측 산화제로 순도 99.9%의 공기를, 애노드 측 연료로 순도 99.9%의 수소를 사용하였다. 모든 연료전지 구동 조건에서 상대습도는 애노드와 캐소드에서 동일하게 설정하였다. 또한 보다 면밀한 분석을 위해, 연료전지 구동 조건은 70°C, 상대습도 100%의 완전 가습 조건과 90°C, 상대습도 44%의 준건조 조건으로 구분하여 적용하였다. 산화제와 연료의 유량은 각각 800 mL min^-1 및 150 mL min^_1으로 설정하였으며, 역압(Back-pressure) 없이 캐소드와 애노드에 지속적으로 공급하였다.

선행연구에 따르면, 다공성 유로를 애노드 측보다 캐소드 측에 적용하는 것이 높은 물 제거 성능 측면에서 더욱 유리한 것으로 보고되었다¹⁴⁾. 또한 연료전지 시스템의 병목 현상은 주로 캐소드 측의 산소 환원 반응에서 유발된다¹⁵⁾. 이와 같은 기존 보고를 바탕으로, 본 연구에서는 애노드 측은 SUS316L로 제작된 사행형 유로로 고정하고, 캐소드 측만 각 실험 조건에 따라 제조된 STG 유로를 적용하였다.

2.2.3 전기화학 임피던스 분광법(Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS) 분석

연료전지의 성능 향상 메커니즘을 규명하기 위해서는 연료전지 시스템 내 다양한 종류의 손실을 확인하는 것이 필수적이다. 따라서 본 연구에서 제작된 모든 단전지에 대해 EIS 분석(BioLogic, HCP-803)을 수행하였다. EIS는 0.6 V에서, 5 mV의 진폭 조건과 0.1 Hz부터 100 kHz 범위의 주파수 조건에서 수행하였다^16,17). 측정된 임피던스 데이터는 Z-View 프로그램(Scribner Associates Inc.)을 사용하여 피팅하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1 나피온 이오노머가 코팅된 STG (N-STG) 유로의 특성 평가 및 고분자 전해질막 연료전지 구동

본 연구에서 특성 평가 및 고분자 전해질막 연료전지 구동에 사용된 자기조립 3차원 그래핀(STG) 유로는 다음과 같다. 무처리(Bare) STG, 0.1 wt% 나피온 이오노머가 코팅된 STG 유로(0.1 wt% N-STG), 1 wt% 나피온 이오노머가 코팅된 STG 유로(1 wt% N-STG), 그리고 5 wt% 나피온 이오노머가 코팅된 STG 유로(5 wt% N-STG).

선행연구에서 보고된 바와 같이 다공성 유로의 젖음성은 단전지 시스템에 직접적인 영향을 미치는 중요한 인자이다^4,5). 따라서 본 연구진은 준비된 각 STG 샘플의 접촉각을 측정하기 위하여 접촉각 측정장치(FEMTOBIOMED, SmartDrop)를 통해 상온·상습 조건에서 10 μL의 탈이온수 액적(Deionized Water Droplet)을 사용하여 측정하였다.

나피온 이오노머는 소수성을 부여할 수 있는 물질이므로, Fig. 1에 나타낸 바와 같이 코팅에 사용된 나피온 이오노머의 중량비가 증가할수록 나피온 이오노머가 코팅된 STG (N-STG)의 접촉각이 증가하였다. 다만, 코팅된 나피온 이오노머의 중량비가 1 wt%를 초과한 경우 접촉각의 뚜렷한 추가 변화는 확인되지 않았다. 이에 따라 본 연구에서는 낮은 전기전도도를 가지는 나피온의 특성이 연료전지 시스템의 오믹 저항을 증가시킬 수 있음을 고려하여, 과도한 코팅을 피하면서도 표면 젖음성 변화를 충분히 확보할 수 있는 대표 조건으로 1 wt%를 선정하여 후속 물성 분석 및 단전지 평가를 수행하였다.

Fig. 1.

Contact angles of bare STG and Nafion ionomer coated STGs (N-STGs)

이후 나피온 이오노머가 STG 전체 구조에 적절히 코팅되었는지를 확인하기 위해 N-STG에 대한 EDS 분석을 수행하였다. Fig. 2에 나타낸 바와 같이, 나피온 이오노머에는 존재하지만 rGO 콜로이드에는 존재하지 않는 플루오린(Fluorine, F) 원소가 N-STG 시편에서 전체 구조에 걸쳐 분포하는 것이 명확히 확인되었다. 이러한 EDS 분석과 접촉각 측정 결과는 나피온 이오노머가 STG 표면에 고르게 코팅되었으며, 그에 따라 표면 소수성이 증가하였음을 시사한다.

Fig. 2.

EDS analysis images of bare STG and 1 wt% N-STG

이와 같이 분석된 STG 및 1 wt% N-STG를 이용하여 단전지를 조립한 후, 각각 전지 온도 70°C, 상대습도 100% 조건과 전지 온도 90°C, 상대습도 44% 조건에서 성능을 평가하였다. Fig. 3에 나타낸 완전 가습 조건에서, 1 wt% N-STG 유로를 적용한 단전지 시스템은 무처리 STG 유로를 적용한 경우보다 현저한 성능 향상을 보였다. 1 wt% N-STG 유로를 적용한 경우 최대 출력밀도는 0.660 W cm⁻²를 나타냈으며, 이는 0.446 W cm⁻²의 최대 출력밀도를 나타낸 무처리 STG 대비 약 48% 높은 값이었다.

Fig. 3.

Polarization curves of single fuel cells with bare STG and 1 wt% N-STG flow field at 70°C and RH 100% conditions

준건조 조건(90°C, 상대습도 44%)에서는, 구동된 단전지들이 완전 가습 조건과 유사한 분극 곡선 경향을 나타내었다. Fig. 4와 같이, 무처리 STG, 1 wt% N-STG를 적용한 단전지는 각각 0.240 W cm⁻², 0.284 W cm⁻²의 최대 출력밀도를 나타내었다. 특히 주목할 점은, 막저항이 지배적인 준건조 조건에서도 N-STG가 무처리 STG에 비해 높은 성능을 나타냈다는 점이다.

Fig. 4.

Polarization curves of single fuel cells with bare STG and 1 wt% N-STG flow field at 90°C and RH 44% conditions

3.2 성능 향상 메커니즘에 대한 분석

STG 유로에 대한 나피온 이오노머 코팅에 따른 성능 향상 메커니즘을 규명하기 위해, 구동된 단전지들에 대해 EIS 분석을 수행하였다. Fig. 5에 나타낸 바와 같이, 완전 가습 조건의 단전지에 대하여 오믹 저항의 영향이 지배적인 중간 전압 영역에서 EIS 분석을 수행하였다. 이때 전지 온도, 습도, 반응가스 유량을 포함한 실험 조건은 해당 분극 곡선 측정 조건과 동일하게 설정하였다. 1 wt% N-STG를 적용한 단전지는 0.160 Ω cm²의 오믹 저항을 나타냈으며, 이는 무처리 STG (0.206 Ω cm²)에 비해 약 22% 낮은 값이었다. 또한 Fig. 5에서 확인되듯이, 나이퀴스트 선도의 반원 직경에 해당하는 총 분극 저항 역시 무처리 STG 대비 1 wt% N-STG 유로 적용 시 유의미하게 감소하였다(각각 0.178 Ω cm² 및 0.107 Ω cm²). 총 분극 저항은 오믹 저항을 제외한 비오믹 손실로서 활성화 및 물질전달 관련 저항 성분을 포함하므로^16,17), 이는 유로 구조 개선에 따라 반응물 분배와 생성수 배출 특성이 향상되고, 결과적으로 전극/전해질 계면의 반응 환경이 개선되었음을 시사한다.

Fig. 5.

EIS measurements of single cells at 0.6 V under 70°C and RH 100% conditions

그러나 오믹 저항의 감소는 시스템 전체의 전기전도도 측면에서는 다소 예상 밖의 결과이다. 나피온 이오노머는 약 10 S/m의 매우 낮은 전기전도도를 가지므로, 1 wt% N-STG를 적용한 단전지는 오히려 더 높은 오믹 저항을 나타낼 것으로 예상할 수 있다. 따라서 이러한 예기치 않은 결과를 보다 면밀히 해석하기 위해 다음과 같은 질문을 제기할 수 있다: 왜 1 wt% N-STG를 적용한 단전지가 무처리 STG 대비 낮은 오믹 저항값을 나타내었는가?

이 논의에 앞서, 단전지 조립 과정에서 압축되는 다공성 유로에 의해 연료전지 시스템의 오믹 저항이 감소하는 메커니즘을 고려할 필요가 있다. 선행연구들에 따르면, 이러한 현상의 주된 원인은 다공성 유로가 압축된 이후 기체확산층과 다공성 유로 사이의 접촉 면적의 증가로 계면 접촉 저항이 감소하기 때문이다^5,6). 전자는 막전극접합체를 직접 통과할 수 없기 때문에, 분리판을 거쳐 간접적으로 막전극접합체의 캐소드 측으로 이동한다. 별도의 집전체가 없는 단전지에서 분리판은 집전체 역할을 수행하므로, 전자는 유로와 기체확산층이 접촉하는 리브 영역을 통과하여 막전극접합체의 캐소드 측으로 이동해야 한다. 따라서 기존의 다공성 유로, 예를 들어 금속 폼은 더 많이 압축될수록 연료전지 시스템 내에서 전자 이동 경로로서의 기능이 향상되어 오믹 저항 측면에서 유리하게 작용한다.

이와 같은 선행연구를 바탕으로, 본 연구에서는 나피온 이오노머 코팅이 무처리 STG 대비 단전지 조립시 압축 거동과 계면 접촉 특성에 영향을 미칠 것으로 가정하였다. 이를 검증하기 위해 무처리 STG와 1 wt% N-STG에 대해 나노 압입(Nanoindentation) 시험을 수행하여, 하중–변위 곡선(Fig. 6)을 바탕으로 경도와 탄성계수(Fig. 7)를 평가하였다. Fig. 7(a)에서와 같이, 나피온 이오노머가 코팅된 N-STG는 무처리 STG 대비 더 낮은 경도를 나타냈다. 이는 조립 압축 과정에서 N-STG 표면이 상대적으로 더 순응적으로 변형되어 기체확산층과의 접촉 시 국부 응력 집중을 완화할 가능성을 시사한다. 또한 Fig. 7(b)에서와 같이 나피온 이오노머 코팅 이후 STG의 탄성계수 역시 감소하는 경향을 보여, N-STG가 압축 하중에 대해 보다 유연하게 대응하며 계면 밀착성과 접촉 균일성을 향상시킬 가능성이 있음을 시사한다. 따라서 나피온 이오노머 코팅은 단전지 조립 조건에서 보다 유리한 계면 접촉 거동을 유도함을 시사한다.

Fig. 6.

Load-displacement curves of Bare STG (a) and 1 wt% N-STG (b)

Fig. 7.

Load-dependent hardness (a) and elastic modulus (b) of Bare STG and 1 wt% N-STG measured at maximum loads of 20, 50, and 100 mN

한편, 막저항이 지배적인 준건조 조건에서도 Fig. 8과 같이 완전 가습 조건과 유사한 임피던스 분광법 분석 결과가 관찰되었다. 1 wt% N-STG를 적용한 경우 각각 감소한 오믹 저항(0.315 Ω cm²) 및 총 분극 저항(0.308 Ω cm²)을 나타내어 무처리 STG(각 0.317 Ω cm², 0.375 Ω cm²) 보다 낮은 값을 보였다. 이러한 결과는 STG에 대한 나피온 이오노머 코팅이 단전지 시스템의 오믹 저항 및 총 분극 저항을 감소시켜, 연료전지 시스템의 성능을 향상시킬 수 있음을 나타낸다.

Fig. 8.

EIS measurements of single cells at 0.6 V under 90°C and RH 44% conditions

4. 결 론

본 연구에서는 나피온 이오노머 코팅을 통해 개질된 STG 유로를 적용한 연료전지 시스템을 분석하였다. 그 결과, N-STG는 무처리 STG에 비해 완전 가습 조건 및 준건조 조건에서 더 우수한 성능을 나타냈다. 성능 향상 메커니즘을 분석하기 위해 접촉각 측정, EDS 분석, EIS 분석, 나노 압입 시험 등 다양한 물리화학적 분석을 수행하였다. 이러한 분석 결과를 바탕으로 본 연구의 결론은 다음과 같다.

1) N-STG를 단전지의 유로로 적용한 경우, 무처리 STG 대비 고분자 전해질막 연료전지 성능이 향상되었다. EIS 분석 결과, 나피온 이오노머 코팅에 의해 단전지의 오믹 저항과 총 분극 저항이 감소하였으며, 이는 성능 향상으로 이어졌다.
2) 나피온 이오노머에 의한 오믹 저항 감소는 STG의 기계적 물성 변화에 기인하였다. 개선된 기계적 특성은 단전지 조립 과정에서 GDL과 STG 사이의 계면 접촉을 보다 유리하게 하였고, 그 결과 오믹 저항이 감소하였다.
3) 나피온 이오노머 코팅을 통해 STG의 표면 소수성이 증가하였으며, 이는 단전지 성능 향상에 기여하였다. 이러한 결과는 유로 내 반응물 분배 및 물 배출 특성 개선이 복합적으로 작용한 결과로 해석될 수 있으며, 소수성을 가지는 다공성 유로가 물질전달 손실 저감에 유리할 수 있음을 보고한 기존 연구와도 정성적으로 일치한다.

종합하면, ABM을 통해 제조된 STG에 대한 나피온 이오노머 코팅은 STG 유로가 적용된 고분자 전해질막 연료전지의 성능을 유의미하게 향상시킬 수 있는 간단하면서도 효과적인 기술임을 확인하였다.

Acknowledgments

본 연구에 조언을 준 ‘연구가 어려운 회원들(연어회)’ 구성원들에게 감사 인사를 드립니다. 모두 각자의 위치에서 승승장구하기를 바랍니다.

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