PEMFC 공기극 Serpentine 유로의 Zigzag Turn 각도에 따른 성능 분석

1. 서 론

최근 전 세계적으로 기후 변화와 지구온난화 문제가 심각하게 대두됨에 따라 온실가스 배출 저감 및 지속 가능한 발전을 위한 친환경 에너지원에 대한 관심이 증대되고 있다. 기존의 화석연료 기반 에너지 시스템은 환경오염과 자원 고갈의 문제를 내포하고 있어 이에 대한 대안으로 태양광, 풍력, 수소 에너지 등 다양한 신재생 에너지원이 부상하고 있다. 이러한 맥락에서 연료전지는 높은 에너지 효율과 낮은 오염물질 배출량을 갖는 차세대 에너지원으로 주목받고 있으며 특히 고분자 전해질 연료전지(polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC)는 낮은 운전 온도, 빠른 가동 특성 및 높은 전력밀도 등의 장점을 바탕으로 다양한 분야에서 응용 가능성이 기대되고 있다¹⁾.

PEMFC는 공기극에서 산소를, 연료극에서 수소를 공급받아 전기화학적 반응을 통해 전기를 발생시키는 장치이다. 연료극에서는 수소가 양성자와 전자로 분리되며 전자는 외부 회로를 통해 전기를 공급하고 양성자는 전해질막을 통과하여 공기극으로 이동한다. 공기극에서는 산소와 양성자, 전자가 결합하여 물이 생성되는 반응이 일어난다. 이러한 과정에서 PEMFC는 연료의 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 높은 에너지 효율을 자랑하지만 동시에 다음과 같은 단점도 존재한다. 우선 촉매의 고가 및 내구성 문제, 수분 관리와 열 관리의 어려움이 대표적인 단점으로 지적되고 있다. 특히 공기극의 설계와 관련하여 유동 및 질량 전달과 액상 물의 제거 문제는 전지의 성능 저하에 중요한 영향을 미치는 요소로 확인되고 있다²⁾.

PEMFC의 기본 구조는 분리판, 기체 확산층(gas diffusion layer, GDL), 촉매층(catalyst layer), 고분자 전해질 막(membrane)으로 구성된다. 이 중 분리판은 전극 간 전기적 연결뿐만 아니라 연료 및 반응물의 분배, 생성된 물의 배출을 위한 유동을 만들어 내는 핵심적인 부품이다. 그러나 기존에 사용되던 유로 형상들은 효율적인 반응물 전달 및 물 관리에 한계가 있다. 특히 공기극에서 액상 물의 축적으로 인한 산소 공급 저해 문제가 해결되어야 할 문제점으로 자주 대두되었다. 이러한 문제는 PEMFC의 출력 감소 및 장기 내구성 저하로 이어질 수 있어 유로 형상의 개선은 PEMFC 성능 최적화를 위한 핵심 과제로 인식되고 있다.

최근 여러 연구에서는 분리판의 유로 형상을 개선함으로써 기존의 반응물 전달 및 물 관리 문제를 해결하려는 시도가 진행되고 있다. 기존 설계에서 발생하던 액상 물의 침적 및 배출 불량 문제는 유로 내의 유동 속도와 방향 그리고 유로 형상의 변화 등을 통해 완화될 수 있음이 제시되었다. 특히 공기극 유로의 구조적 변형을 통해 산소 공급의 균일성을 높이고 물 제거 효율을 향상시키는 방법들이 연구되었다. 이러한 연구 결과는 유로 디자인의 최적화가 PEMFC의 전반적인 성능 및 내구성을 개선하는 데 중요한 역할을 할 수 있음을 시사한다^3-8).

기존 선행 연구에서는 공기극 유로의 구조적 변경, 예를 들어 채널의 폭, 깊이 및 경로의 변화를 통해 유동 특성과 물 제거 효율을 개선한 사례들이 보고되고 있다. 이들 연구에서는 유로 내의 유동 재분배를 통해 액상 물의 제거를 촉진하고 그 결과 산소 농도의 향상 및 전류밀도 증대를 확인하였다. 특히 일부 연구에서는 유로 내의 특정 형상 변화가 온도 균일도에도 긍정적인 영향을 미친다는 것을 밝혀 PEMFC의 열 관리 문제에도 기여할 수 있음을 제시하였다. 이러한 선행 연구의 결과는 기존의 유로 디자인으로 인한 문제점들을 해결할 수 있는 가능성을 보여주며 보다 혁신적인 구조 설계의 필요성을 부각시키고 있다.

선행 연구에서는 공기극 유로 디자인 변경이 유로 내의 유동 속도를 증가시켜 액상 물의 효과적인 제거를 가능하게 하며 그 결과 산소 공급이 원활해지고 전극 반응이 촉진된다는 원리를 제시하였다. 즉 유로 내 유동의 개선은 반응물 전달의 효율성을 극대화하고 동시에 물 관리 문제를 해소함으로써 PEMFC의 전반적인 성능을 향상시키는 핵심 요소로 작용한다는 점을 확인할 수 있었다.

본 연구에서는 기존 선행 연구에서 제시한 문제 해결 원리를 더욱 강화하기 위하여 기존의 공기극 유로 디자인에 zigzag 구조를 도입하고 이를 통해 유동 특성 및 PEMFC 성능에 미치는 영향을 분석하고자 한다. 구체적으로 zigzag 형상의 각도를 10°, 20°, 30°로 조절하여 각 조건에서 유동 속도, 액상 물 제거 효율, 산소 농도, 전류밀도 및 압력 강하량 등의 변화를 측정하였다.

또한 기존에 zigzag 구조 자체에 대한 연구는 진행되었으나^9,10) serpentine 구조에서 zigzag 유로의 핵심적인 기하학적 변수인 꺾임 각도(turn angle)의 독립적인 영향에 대해 체계적으로 분석한 연구는 부족하였다. 이에 본 연구에서는 꺾임 각도의 영향만을 중점적으로 평가함으로써 zigzag 구조의 성능 향상에 대한 근거를 제시하였다. 이러한 결과는 향후 PEMFC의 설계 및 운전 전략 수립에 기초 자료로 활용되어 친환경 에너지원으로서 연료전지의 상용화 및 효율적 운영에 기여할 것으로 판단된다.

2. 연구 방법

본 연구에서는 PEMFC 분리판에서 널리 사용되는 zigzag 유로의 성능을 보다 정밀하게 분석하기 위하여 꺾임 각도를 주요 변수로 설정하고 그 영향을 평가하였다. 이를 위하여 serpentine 구조를 기본 모델로 하여 zigzag flow field 형상을 적용하고 꺾임 각도를 10°, 20°, 30°로 변화시킨 총 네 가지 모델(serpentine, zigzag flow field turn angle 10°, 20°, 30°)을 비교 분석하였다.

이러한 설계 변화를 통해 유동 특성, 액상 물의 분포, 산소 공급 효율, 전류밀도 및 압력 강하에 미치는 영향을 정량적으로 평가하고 꺾임 각도 조절이 PEMFC 성능에 미치는 효과를 규명하는 것이 본 연구의 핵심 목표이다.

모델링은 computer aided design (CAD) 소프트웨어(NX; Siemens Digital Industries Software, Plano, TX, USA)를 활용하여 3D 기하학적 구조를 생성하였다. 이 과정에서 다공성 매질 내부의 미세한 물질 전달 특성을 보다 정밀하게 해석하기 위하여 112 mm² 면적의 모델을 139.9만 개의 격자로 제작하였다. 열 및 물질 전달을 수행하는 모델은 ANSYS Fluent 2019 R1 (Ansys, Canonsburg, PA, USA)을 이용한 computational fluid dynamics (CFD) 해석을 통해 실행하였다. 또한 보다 정밀한 전기화학 반응을 모사하기 위하여 user defined function (UDF)을 추가하여 3D 전산 해석을 보완하였다. 수렴 정도는 잔차(residual)가 10^-6 이하로 내려갔을 때 수렴되었다고 판단하였다. 이하 본 장에서는 이번 연구에서 사용된 기하학적 모델, 수학적 모델, 해석 조건 및 가정에 대해 상세히 기술하고자 한다.

2.1 기하학적 형상

본 연구에서 사용된 4가지 유로 형상의 기하학적 모델 이미지는 Fig. 1에, 주요 설계 변수와 치수는 Table 1에 정리하였다.

Fig. 1.

Geometry of serpentine & zigzag flow field

Table 1.

Geometric parameter of serpentine channel and zigzag flow field PEMFCs

PEMFC에서 널리 사용되는 serpentine 유로는 높은 반응 균일성을 제공하며 비교적 안정적인 흐름을 유지할 수 있다는 장점이 있다. 그러나 이 구조는 유체의 흐름 경로가 길어 상대적으로 높은 압력 강하가 발생하는 특성을 갖는다. 이에 따라 본 연구에서는 zigzag 유로 형상의 꺾임 각도를 조절하여 압력 강하와 유체 흐름의 균일성 그리고 반응물 전달 특성에 미치는 영향을 분석하였다.

Zigzag 유로 구조에서는 꺾임이 많아질수록 압력 강하가 증가하지만 동시에 유체의 속도가 증가하여 액상 물 제거 및 산소 전달 특성이 개선될 가능성이 있다.

각 모델의 주요 차이점은 꺾임 각도(θ) 변화에 있으며 이를 10°, 20°, 30°로 설정하여 꺾임 각도가 증가할수록 유체의 속도, 압력 분포, 산소 전달 특성이 어떻게 변화하는지를 분석하였다.

2.3 수치 해석 가정 및 조건

본 연구에서는 수치 해석의 복잡성을 줄이고 연료전지 내부의 주요 유동 및 반응 특성을 효과적으로 모사하기 위하여 다음과 같은 가정을 설정하였다.

첫째, 층류이다. PEMFC의 유로 크기가 작고 Reynolds 수가 낮기 때문에 흐름을 층류로 가정할 수 있다.

둘째, 이상기체이다. 수소 및 산소는 PEMFC 작동 온도 및 압력에서 이상기체로 가정할 수 있다.

셋째, 비압축성이다. 낮은 압력 강하와 느린 유동 속도로 인하여 비압축성 유동을 가정할 수 있다.

넷째, 중력은 무시한다. 기체 흐름은 압력 구배와 반응에 의하여 지배되므로 중력 효과를 무시할 수 있다.

다섯째, 정상 상태이다. 정상 상태에서 연료 및 산화제 공급이 일정하다고 가정하여 시간에 의한 변화 항을 제거할 수 있다.

여섯째, 물질은 전해질 막을 통과할 수 없다. 전해질 막을 통한 기체 및 전자 이동은 없으며 양성자만이 막을 통과한다고 가정한다.

일곱째, two phase model을 적용한다. 기체 상태의 물과 액체 상태의 물을 서로 다른 상(phase)으로 계산하였으며 측정된 온도가 포화 온도보다 높거나 압력이 포화 압력보다 낮을 경우 액체 상태의 물은 기체 상태의 물로 변환되고 반대의 경우에는 기체 상태의 물이 액체 상태로 변환된다.

이러한 가정들은 연료전지의 주요 거동을 정확하게 반영하면서도 계산 효율성을 높이기 위한 설정이며 실제 PEMFC 작동 환경과 충분히 유사한 조건을 제공한다.

본 연구에서 적용한 물성치는 Table 2에, 사용한 작동 조건은 Table 3에 정리하였다. 이를 통해 연료전지의 실제 운전 환경을 모사하고자 하였다. 작동 온도는 353.15 K로 설정하여 전해질의 전도도와 전극 반응의 활성화 특성을 최적화하였으며 작동 압력은 1 atm으로 유지하여 실험 및 시뮬레이션 결과의 신뢰성을 확보하였다.

Table 2.

Material properties and analysis parameters

Table 3.

PEMFC working conditions

또한 작동 전압은 0.5 V로 물질 전달 과전압이 발생하는 영역에서 해석을 수행하였다. 공기극과 연료극의 화학량론비는 각각 2.0과 1.5로 설정되었다. 이 조건은 연료전지 내부의 반응물 공급 상태를 조절하여 산소와 수소의 적절한 농도 분포를 유도함으로써 효율적인 전기화학 반응을 가능하게 하고자 하는 목적을 반영한다. Table 3에 제시된 이러한 작동 조건은 향후 해석 및 최적화 과정에서 중요한 기준점으로 활용될 것이다.

3. 결과 및 고찰

3.1 속도 분석

본 절에서는 공기극 GDL과 촉매층의 계면 영역에서의 유동 특성을 분석하였다. 특히 through-plane 방향 속도(V_Z) 분포와 rib 아래 영역으로의 우회 흐름(bypass flow) 형성 여부에 초점을 맞추었다. 유로에 zigzag 형상을 도입하게 되면 유로 내 유동 경로가 크게 변경되며 이는 through-plane 방향 속도뿐만 아니라 in-plane 방향 속도(V_x) 분포에도 직접적인 영향을 미치는 것으로 나타났다. Fig. 2를 보면 serpentine 유로에서부터 zigzag 유로의 꺾임 각도가 10°, 20°, 30°로 증가함에 따라 꺾임이 있는 부분에서 through-plane 방향 속도가 증가하는 것을 관찰할 수 있다. 특히 채널에서 under-rib으로 유동이 진행될 때는 GDL 방향으로 유동이 진행하기 위하여 수직 아래 방향으로 속도가 증가하는 것을 볼 수 있고 under-rib에서 채널 방향으로 유동이 진행할 때는 다시 채널 쪽으로 유동이 상승하는 속도가 빨라지는 것을 관찰할 수 있다. 이를 통해 rib 아래를 통해 유동이 전달되는 우회 흐름이 활성화되는 현상이 관찰되었으며 Fig. 3을 통해 조금 더 자세히 분석하였다. Under-rib 위치의 GDL에서 확인한 in-plane 가로 방향의 속도 그래프를 살펴보면 serpentine < zigzag flow field turn angle이 10°<20°<30° 순으로 높은 속도를 보이고 있다. 이는 곧 우회 흐름이 발생하여 GDL 내부로 유동이 더 깊이 침투하도록 만들 수 있고 이를 통해 액상 물이 정체되기 쉬운 under-rib 영역에서의 물 제거와 산소 공급이 개선되는 것을 기대할 수 있다.

Fig. 2.

Velocity Z (vertical direction) contour at cathode GDL and catalyst layer interface (a) serpentine. Zigzag flow field turn angle (b) 10°, (c) 20°, and (d) 30°

Fig. 3.

Velocity X (transverse direction) chart at cathode under rib GDL center line. x, 2.5 mm. z, -0.15 mm

종합적으로 속도 분석 결과는 zigzag 유로 구조의 도입이 유체의 국부적, 전체적 유동 특성을 개선함을 명확히 보여준다. 특히 through-plane 방향의 가속 효과와 under-rib 영역에서의 우회 흐름 강화는 산소 전달, 액상 물 배출, 전류밀도 향상 등 후속 분석에서 다룰 성능 지표들과도 밀접한 관련이 있다.

3.2 Liquid water distribution 분석

전기화학 반응에 의하여 촉매층에서는 물이 생성되는데 이때 적절하게 제거되지 못한 물은 반응 영역을 막는 flooding 현상을 야기하여 해당 영역에는 산소가 잘 분배되지 못한다. 그 때문에 적절한 유로 설계를 통해서 대류를 만들어 액상 물을 채널 쪽으로 잘 밀어내 배출하는 것이 중요하다. 따라서 본 연구에서는 반응이 가장 활발하게 일어나 액상 물이 많이 생성되는 촉매층과 고분자 전해질 막의 계면에서 액상 물의 분포와 평균 농도를 면밀히 관찰하였다.

분석 결과 Fig. 4를 통해 확인할 수 있다시피 serpentine 구조에 비해 zigzag 유로 구조를 도입할 경우 꺾임 각도가 증가함에 따라 반응 영역에서 액상 물의 평균 농도가 낮아지는 경향이 나타나며 최대 5.61%만큼 감소한 것을 확인하였다. 이는 앞 절에서 분석한 대로 높은 속도의 유동이 액상 물을 전극 표면에서 신속하게 제거하는 효과를 가져왔고 전극 내 불필요한 수분 축적을 최소화하는 역할을 함을 의미한다.

Fig. 4.

Liquid water volume fraction at cathode catalyst layer and membrane interface (a) serpentine. Zigzag flow field turn angle (b) 10°, (c) 20°, and (d) 30°

세부적으로 보면 각도가 증가할수록 유로 내부의 국부적인 가속 효과가 강화되어 물방울이 형성되기 전에 빠르게 유출되었을 것으로 예측할 수 있다. 이러한 결과는 기존 선행 연구에서 제시된 바와 같이 유로 형상 변경이 물 제거 효율에 긍정적인 영향을 미칠 수 있다는 실험적 근거와도 일치한다¹¹⁾.

3.3 O₂ mass fraction distribution 분석

공기극 촉매층과 고분자 전해질 막 계면에서의 산소 질량 분율 분포는 전극 내에서 산소 전달 효율과 관련된 중요한 성능 지표로 작용한다. 본 연구에서는 각 유로 형상에 따른 산소 농도의 변화와 반응 면적 대비 평균값을 비교하였으며 분석 결과 zigzag 유로 구조의 꺾임 각도가 증가할수록 촉매층에 분포하는 산소 농도가 증가하는 경향이 관찰되었다. 특히 Fig. 5를 통해 입구 바로 옆에 위치한 첫 번째 under-rib 영역에서 꺾임 각도가 커질수록 산소 농도가 비약적으로 상승한 것을 확인할 수 있다. 이는 Fig. 3에서 분석한 under-rib에서의 in-plane 방향 속도 증가와 밀접한 관련이 있다. 각도가 커짐에 따라 under-rib으로의 우회 흐름이 강화되면서 산소가 rib 아래로 더욱 깊이 퍼질 수 있게 되었고 그로 인하여 촉매층 전체에서 산소 농도가 향상되었다. 정량적으로 분석하면 꺾임 각도가 10°일 때 0.02305, 20°일 때 0.02499, 30°일 때 0.02697로 향상되었음을 확인하였다.

Fig. 5.

O2 mass fraction contour at cathode catalyst layer and membrane interface (a) serpentine. Zigzag flow field turn angle (b) 10°, (c) 20°, and (d) 30°

3.4 전류밀도 분석

전류밀도 분포를 분석한 결과 zigzag 유로의 꺾임 각도가 증가함에 따라 전류밀도가 일관되게 상승하는 경향이 뚜렷하게 관찰되었다. 이는 앞선 속도, 산소 농도, 액상 물 분포 결과와도 데이터 정합성을 보이는데 특히 under-rib 영역에서의 물 배출이 개선되고 산소 공급이 원활해지면서 국부적으로 전기화학 반응이 활발해진 것이 주된 원인으로 분석된다. Fig. 6의 컨투어를 보면 zigzag 유로 구조의 꺾임 영역 부근을 따라 in-plane 방향의 under-rib 영역에서 전류밀도가 현저히 높아지는 양상이 나타났다. 이는 각도가 커질수록 우회 흐름이 강화되어 산소 농도가 증가하고 액상 물이 제거되어 전극 활성 면적이 보다 높아졌기 때문이라고 볼 수 있다.

Fig. 6.

Current density contour at cathode catalyst layer and membrane interface (a) serpentine. Zigzag flow field turn angle (b) 10°, (c) 20°, and (d) 30°

또한 3.3절에서 언급한 산소 농도의 상승이 전극 반응을 촉진하는 주요 요인으로 작용하여 전류 생성이 활성화되는 결과로 이어졌다. 특히 유로 형상이 단순할 때 발생하기 쉬운 under-rib 영역의 반응 정체 현상이 zigzag 유로 구조를 통해 상당 부분 해소되어 촉매층과 고분자 전해질 막 계면에서의 전류 생산이 보다 고르게 이루어진 점이 주목할 만하다. 이는 Fig. 6의 under-rib 영역 반응 세기를 통해 확인할 수 있다. 종합적으로 이러한 결과는 zigzag 유로 꺾임 각도가 커질수록 유동 특성, 산소 전달 및 액상 물 제거가 복합적으로 개선되었다는 앞선 결론을 통해 뒷받침할 수 있다.

3.5 압력 증가량 및 net power 분석

새로운 유로 구조를 설계하여 유동을 효과적으로 분산시키기 위해서는 필연적으로 압력 상승이 동반될 수밖에 없다. 그러나 압력 상승은 곧 이를 유지하기 위하여 추가적인 에너지가 투입됨을 의미하므로 반응물을 충분히 분포시킴으로써 얻을 수 있는 이득과 압력 상승에 따른 에너지 손실을 종합적으로 고려해야 한다. 그러므로 전류밀도가 높아짐으로써 향상된 전력 생산량과 채널 구조 복잡화로 인하여 발생하는 압력 손실을 각각 산정하여 Table 4에서 순 전력(net power)을 비교하였다. 압력 강하로 인한 손실 전력을 구하는 식은 다음과 같다.

$\[ W_{para}=\text{Δ}P\times v_{inlet} \]$

(7)

Table 4.

Parasitic loss due to pressure drop and net power density of serpentine, zigzag flow field turn angle 10°, 20°, and 30°

v_inlet는 cathode로 들어가는 체적 유량, W_g는 생성되는 전력밀도에 전체 반응 면적을 고려한 값, W_para는 압력 강하로 인한 손실 전력를 의미한다.

Fig. 7에서 확인할 수 있듯이 zigzag 유로 꺾임의 각도가 커질수록 필요한 압력이 점진적으로 상승하여 에너지 손실이 발생한다. 반면 앞서 분석한 바와 같이 전류밀도 또한 크게 향상되기 때문에 실제로는 전력 생산 증가분이 압력 유지에 소모되는 에너지보다 훨씬 더 큰 결과를 보였다. Table 4에는 이러한 분석을 통해 도출된 구체적인 수치가 요약되어 있으며 순 전력 관점에서 zigzag 유로 구조의 꺾임 각도를 향상시키는 것의 이점이 명확하게 드러나는 것을 확인할 수 있다. 특히 serpentine 구조와 zigzag flow field turn 30°의 차이를 비교해 보면 순 전력의 상승률이 최대 5.38% 만큼 증가하여 꺾임 각도가 커질수록 PEMFC의 성능이 더 효율적인 것을 확인하였다.

Fig. 7.

Pressure contour at cathode channel and GDL interface (a) serpentine. Zigzag flow field turn angle (b) 10°, (c) 20°, and (d) 30°

4. 결 론

PEMFC의 serpentine 형상의 유로는 parallel, interdigitated 형상의 유로보다 물질 전달과 액상 물 배출에서 장점이 있다고 알려져 있다. 본 연구는 그러한 serpentine 형상이 가진 구조적 장점을 극대화시키기 위하여 zigzag 유로 형상의 유로를 도입하였고 그중에서도 꺾이는 각도인 꺾임 부분의 영향이 성능 향상에 핵심적인 기하학적 변수라고 판단하였다.

본 연구에서는 zigzag 유로 꺾임의 각도에 따른 유동 속도, 물질 전달 및 액상 물 배출 성능을 비교하였고 이를 통해 전류밀도 향상에 대한 근거를 분석하였다. 또한 복잡한 유로 형태의 특성상 같은 양의 반응물을 주입하기 위한 압력이 높아질 수밖에 없는데 이를 고려한 순 전력을 비교함으로써 종합적인 성능에 대한 분석을 진행하였다. 그 결과는 다음과 같다.

• 1) Zigzag 유로의 꺾임 각도가 높아짐에 따라 GDL과 촉매층 계면에서의 through-plane 방향 속도가 높아졌다. 이는 액상 물의 배출과 반응물의 공급을 원활하게 만들어주는 효과를 보였다.
• 2) Zigzag 유로의 꺾임 각도가 커지면서 액상 물이 효과적으로 배출되어 기존에 serpentine 구조에서는 반응물이 도달하지 못하거나 매우 적은 양의 산소만 존재하던 영역에도 산소가 풍부하게 도달하게 되었다. 이로 인하여 물질 전달 문제를 해결할 수 있었고 그 결과 전류밀도가 향상되는 결과를 보였다.
• 3) Zigzag 유로의 꺾임 각도가 커짐에 따라 같은 양의 유동을 만들어주기 위한 필요 압력이 커졌지만 여기서 발생하는 손실 전력을 고려하더라도 꺾임 각도가 커질수록 순 전력에서 이득을 볼 수 있다.

Acknowledgments

이 연구는 2021년도 정부(산업통상자원부)의 재원으로 한국에너지기술평가원의 지원을 받아 수행된 연구임(No. 20213030030190, 연료전지 시스템의 스마트 설계･제조･운전 오픈 플랫폼 개발).

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